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奋进南师

我校化学与材料科学学院李亚飞团队在尿素合成研究上取得突破性进展

7月2日,学术期刊Nature Communications以《Electrochemical Synthesis of Urea on MBenes》为题报道了我校化学与材料科学学院李亚飞教授团队在尿素电化学合成催化剂设计上的最新研究进展。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-021-24400-5


尿素是一种由C、N、O和H元素组成的有机化合物。由于尿素中的N含量很高(46%),并且很容易在土壤中转化为NH3,因此目前全世界生成出来的尿素大部分用作氮肥,为促进粮食增产做出了重要贡献。此外,尿素还在化工、环保和能源等领域具有重要的应用前景。因此,维持高效稳健的尿素工业对于我国的经济社会的可持续发展具有重要的战略意义。但在目前,尿素的工业生产主要通过NH3和CO2在高温高压下进行反应来完成。该方法不仅耗能较高,而且效率较低,需要借助复杂的反应装置进行多循环步骤来提高产率。特别的是,尿素生成需要耗费大量的NH3,而目前工业上通过哈珀法制NH3同样需要在高温高压的条件下才能进行。因此,探索高效、节能、环保的尿素合成方法兼具基础研究意义和工业实际价值。2020年,李亚飞教授团队与湖南大学王双印教授团队合作发现TiO2纳米片负载的Pd-Cu合金纳米颗粒电催化剂可以将水溶液中的CO2和N2直接转化为尿素(Nature Chemistry, 2020, 12, 717-724)。在该工作中,李亚飞教授团队通过密度泛函理论计算,给出了Pd-Cu合金催化剂同时固定N2和CO2并将它们转换为尿素的反应机理,为设计开发更高效的催化剂提供了理论指导。

在上述工作的基础上,李亚飞教授团队通过理论计算成功发现实验上近期合成的3个二维过渡金属硼化物Mo2B2、Ti2B2、Cr2B2对CO2和N2电化学转化为尿素具有很高的催化活性。金属硼化物中过渡金属和硼原子之间的协同效应不仅有利于CO2、N2分子在材料上的吸附和活化,而且可以有效抑制CO中毒和*NNH中间体的形成,从而保证了*N=N*中间体与CO发生C-N偶联,形成关键的*NCON*中间体,促进尿素的电合成。此外,相图分析表明在尿素合成的工作电位条件下Mo2B2和Cr2B2表面不容易被溶液中的含氧物种覆盖也可以保持结构的稳定性不容易发生自腐蚀,避免表面氧化/降解造成催化性能衰退。由于二维Mo2B2和Cr2B2具有尿素合成良好的活性、选择性和较高的稳定窗口,它们非常有望取代贵金属催化剂在尿素合成工艺领域得到进一步的应用。本研究的意义不仅仅在于为尿素的电化学合成提供了两种可能的高效催化剂,也为电催化剂的理论设计提供了一个新的范式。

论文的通讯作者是李亚飞教授,第一作者为我校2019级博士研究生朱晓蓉。朱晓蓉同学自入学以来,已经以第一作者(含共同第一作者)身份在Nature Chemistry、Nature Catalysis、Nature Communications等学术刊物发表论文10余篇。

  • 更新时间

    2021年07月07日 09:30

  • 阅读量

  • 供稿

    化科院

  • 编审

    马海港 张大华 陈祝峰

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